該研究題為“High-efficiency and thermally stable FACsPbI₃ perovskite photovoltaics”。團(tuán)隊(duì)針對(duì)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在高溫工況條件下穩(wěn)定性不足這一領(lǐng)域難題進(jìn)行深入研究，首次揭示了合金鈣鈦礦薄膜內(nèi)部復(fù)雜的化學(xué)組分偏析問(wèn)題?；诖耍芯繄F(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種全新的原位結(jié)晶動(dòng)力學(xué)調(diào)控策略，成功制備出了兼具高效率與高工況穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件。

研究指出，目前高性能鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在制備過(guò)程中往往需要依賴(lài)氯化甲銨添加劑來(lái)穩(wěn)定物相并調(diào)控結(jié)晶。然而，這種添加劑在高溫條件下極易分解，引發(fā)鈣鈦礦薄膜化學(xué)組分失衡，進(jìn)而顯著降低電池在高溫工況下的運(yùn)行穩(wěn)定性，成為制約高性能鈣鈦礦光伏商業(yè)化進(jìn)程的主要障礙。
 

FACsPbI₃合金鈣鈦礦具有高相態(tài)與化學(xué)穩(wěn)定性，理論上無(wú)需依賴(lài)氯化甲銨添加劑，是實(shí)現(xiàn)高性能高穩(wěn)定鈣鈦礦太陽(yáng)能電池最有希望的候選材料。然而，傳統(tǒng)方法制備的FACsPbI₃鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在實(shí)際應(yīng)用中，性能與工況穩(wěn)定性遠(yuǎn)低于理論預(yù)期，原因亟待深入探討。因此，深挖鈣鈦礦光伏材料本征結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，理解FACsPbI₃合金鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件失效機(jī)制，實(shí)現(xiàn)高效高溫工況穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件可控構(gòu)筑，成為推動(dòng)鈣鈦礦光伏技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展的迫切需求。

圖：結(jié)晶路徑轉(zhuǎn)變策略實(shí)現(xiàn)高效率高溫工況穩(wěn)定FACsPbI₃鈣鈦礦太陽(yáng)能電池

袁明鑒教授課題組長(zhǎng)期致力于高性能鈣鈦礦半導(dǎo)體光電材料與器件研究。在持續(xù)探索新型高穩(wěn)定鈣鈦礦材料體系過(guò)程中，課題組利用同步輻射光源等大科學(xué)裝置，在前期開(kāi)展了大量的時(shí)間空間分辨原位表征實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)探究了FACsPbI₃合金鈣鈦礦的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)行為。基于以上研究，團(tuán)隊(duì)首次揭示了在FACsPbI₃合金鈣鈦礦中，由于時(shí)空差異性結(jié)晶行為導(dǎo)致的組分縱向梯度偏析問(wèn)題，并指出該問(wèn)題是導(dǎo)致FACsPbI₃鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件性能低和高溫工況穩(wěn)定性不足的關(guān)鍵因素。

在此基礎(chǔ)上，課題組與合作單位開(kāi)展了深入的理論模擬研究，闡明了該空間組分異質(zhì)性的根本成因。隨后，通過(guò)理性篩選配體化學(xué)結(jié)構(gòu)，結(jié)合多維度原位結(jié)晶動(dòng)力學(xué)研究，研究團(tuán)隊(duì)首次提出了具有普適性的結(jié)晶路徑調(diào)控轉(zhuǎn)換策略，最終實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量無(wú)甲銨FACsPbI₃鈣鈦礦薄膜可控制備，徹底解決了FACsPbI₃鈣鈦礦薄膜的空間組分異質(zhì)性問(wèn)題。利用該策略制備的FACsPbI₃鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件，展現(xiàn)出了世界一流的能量轉(zhuǎn)換效率與高溫工況穩(wěn)定性。經(jīng)過(guò)福建國(guó)家光伏產(chǎn)業(yè)計(jì)量中心和中國(guó)科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所的權(quán)威認(rèn)證，該器件的穩(wěn)態(tài)能量轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了目前正式鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的最高水平。
 

該項(xiàng)研究立足化學(xué)基礎(chǔ)學(xué)科，結(jié)合了先進(jìn)的理論模擬分析技術(shù)，融合了凝聚態(tài)物理與半導(dǎo)體器件等多學(xué)科交叉研究手段，成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)鈣鈦礦半導(dǎo)體材料本征結(jié)構(gòu)特性及構(gòu)效關(guān)系的進(jìn)一步深入理解，發(fā)展了高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜關(guān)鍵光伏材料可控制備新原理和新方法，為新一代鈣鈦礦光伏電池技術(shù)發(fā)展賦能。

上述研究工作得到了國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新群體等項(xiàng)目的資助，同時(shí)也得到了特種化學(xué)電源全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、有機(jī)新物質(zhì)創(chuàng)造前沿科學(xué)中心等平臺(tái)的大力支持。

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